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ISSN : 1226-0088(Print)
ISSN : 2288-7253(Online)
Membrane Journal Vol.31 No.5 pp.327-332
DOI : https://doi.org/10.14579/MEMBRANE_JOURNAL.2021.31.5.327

Application of Membranes for Biological Waste Gas Treatment Processes

Sang-hun Lee†
Department of Environmental Science, Keimyung University, Daegu, Korea
Author(e-mail: shlee73@kmu.ac.kr; http://orcid.org/0000-0003-2577-1736)
October 17, 2021 ; October 29, 2021 ; October 29, 2021

Abstract


The use of membranes for MBRWG (Membrane Bioreactor for Waste Gas) treatment can provide highly selective separation of a waste gas stream followed by effective biological removal. MBRWG have several potential advantages, among which the most distinctive one is separation of gas and liquid phases at each side of membrane potentially allowing the optimal biomass control toward effective biodegradation of target gases as well as biofilm activation. This advantage becomes especially favorable for removal of hydrophobic toxic gases, such as xylene, by MBRWG systems, because the mass transfer, the toxicity, and thereby the biodegradation of hydrophobic gas treatment requires sensitive handling of liquid stream and water control near biofilm. Among various membranes for MBRWG treatment, PDMS-hollow fiber membranes provide the high gas mass transfer. Despite lower specific surface areas, capillary type membranes are also applied current MBRWG studies. In addition to the main application of membranes as biofilm supporter in MBRWG systems, there can be another application of membranes in a posterior process for removal of residual gases or dusts emitted from conventional biological waste gas treatment processes.



생물학적 폐가스 처리공정 내 멤브레인 활용

이 상 훈†
계명대학교 환경학부

초록


멤브레인 기반의 MBRWG (Membrane Bioreactor for Waste Gas) 처리기술은 폐가스 흐름에 대한 높은 선택성을 바탕으로 효과적인 생물학적 제거를 수행할 수 있다. MBRWG에는 몇 가지 잠재적 이점이 있는데, 이 중 가장 두드러진 점 은 기상과 액상이 멤브레인 양쪽으로 명확히 분리되어 액상 내 생물막의 최적제어가 용이하고 이를 통해 효과적인 생분해와 생물막의 활성화를 도모할 수 있다는 것이다. MBRWG 처리기술은 특히 xylene 같은 소수성 독성 기체 성분 제거에 유리한 데 이는 소수성 기체의 물질전달속도, 독성 및 제거율이 생물막 인근의 액상흐름 및 수분제어에 민감하게 변화하기 때문이다. MBRWG 처리에 쓰이는 다양한 멤브레인 중에서 PDMS-중공사막(hollow fiber)이 가장 높은 기체 물질 전달을 제공한다고 보고되었다. Capillary 형태도 중공사막형태에 비해 비표면적은 낮지만 비교적 활발한 연구가 진행되고 있다. 소수성 기체성 분 제거 외에도 기존 생물학적 폐가스 처리 장치에서 배출된 잔류 기체 혼합물이나 먼지를 제거하기 위한 후단 공정에서 멤 브레인 활용을 고려할 수 있다.



    1. 서 론

    폐수/폐기물 처리, 농업/축산, 석유화학, 식품, 제지 등 다양한 산업 및 인간/자연 에서 배출되는 대기 오염 물질은 인간과 생태계 건강에 직접적인 악영향을 끼칠 뿐더러, 스모그 혹은 초미세먼지 등 2차 오염물질을 생 성시켜 시정악화를 초래하기도 한다[1-2]. 이러한 문제 를 해결하기 위해 생물학적 처리기술이 높은 환경성과 경제성으로 악취를 비롯한 주로 저농도 기체 처리에 가 장 유용한 기술로 인식되고 있다[2-3]. 그러나 기존의 생물학적 폐가스 처리기술(biofilter나 biotrickling filter) 은 소수성 기체성분의 제거율이 대체로 낮다[2, 4-6]. 이는 기존 장치의 경우 충전재에 부착된 바이오필름 위 에 두꺼운 water film이 존재할 경우 소수성 기체성분 이 두꺼운 수막(water film)을 통과하여 바이오필름으로 전달되기가 어렵다[4-5, 7]. 이러한 경우, 물질 전달 한 계를 극복하기 위해 에너지 및/또는 비용을 증가시키지 않으면서 소수기체 성분 등의 효율적인 처리를 보장하 기 위해 대안적 형태의 폐가스처리용 생물학적 처리기 술이 필요하다[2].

    이에, 비록 새로운 기술은 아니지만 기존 biofilter나 biotrickling filter를 대신할 수 있는 대안기술로는 MBR (Membrane Bioreactor) 기술을 응용하는 MBRWG (Membrane Bioreactor for Waste Gas) 처리기술이 있다. 원래 MBR은 본래 고순도의 수질이나 높은 처리 수준 이 요구되는 특정 폐수처리목적을 가지고 주로 소규모 로 적용되었다[8-10]. 이와 달리 MBRWG는 폐가스 처 리를 목적으로 하며 통상적으로 MBRWG 내 멤브레인 을 통해 기체 오염물질이 한쪽 면에서 다른 면으로 확 산되고 다른 면에 부착된 생물막의 미생물에 의해 분해 되는 식이다[8-13]. 주요 처리대상 기체 성분은 휘발성 유기 화합물(VOC: Volatile Organic Compounds)이나 암모니아 등 저농도 고효율 처리를 필요로 하는 성분이다. MBRWG 처리는 아직 널리 실용화되지는 않았지만 오 랫동안 연구개발이 진행되어왔다. 본 연구에서 MBRWG 의 특장점과 연구 현황을 review 하였다. 또한 MBRWG 외에도 biofilter 혹은 biotrickling filter 시스템 내 적용 가능한 후단 처리용 멤브레인 공정 관련 연구도 review 하였다.

    2. 폐가스처리용 MBR (Membrane Bioreactor)의 구조적 특장점

    Biofilter와 같은 전통적인 생물학적 폐가스 처리기술 과 비교할 때 MBRWG는 몇 가지 특징이 있다. 우선 전통적인 biofilter나 biotrickling filter은 필터 내 충진재 (packed bed)의 조대공극(통상적으로 수백 μm~수 cm 크기) 내 폐가스가 흐르는 통로(기상채널)와 생물막을 활 성화시키기 위한(수분, 영양분 혹은 pH 완충제 공급 등 목적) 액체(수용액)가 흐르는 통로(액상채널) 그리고 생 물막이 모두 동일한 채널을 공유한다. 이때 공극 내 임 의의 상(phase)에 대한 인위적 혹은 자연적 변화는 다 른 상의 흐름이나 상태에 필연적으로 영향을 주게 되므 로 전반적인 운전이 까다로워진다. 반면, MBRWG은 처리대상 폐가스가 흐르는 기상통로와 생물막을 활성 화시키기 위한 액상통로가 멤브레인을 기준으로 분리 되어 있다. 이 경우 액상흐름의 최적화는 생물막 습윤 화, 생물막량 조절 및 pH 완충의 최적화가 용이하다는 장점이 있다. 즉 MBRWG 내 기체/액체 흐름 및 생물 막을 상호 독립적으로 조절할 수 있어 운전이 보다 용 이하다[14].

    MBRWG 내 기상채널에 유입된 폐가스 제거는 일차 적으로 멤브레인을 통한 농도구배에 의해서 발생된다. 즉 기상채널과 멤브레인의 표면에서는 폐가스의 농도 가 가장 높고 멤브레인 내 농도구배를 통해서 폐가스가 멤브레인의 다른 면에 있는 (액상흐름에 의해 활성화된) 생물막으로 확산하여 생분해 된다[15]. 이때 MBRWG 의 다른 장점이 부각되는데, 통상적인 생물학적 폐가스 처리기술에서는 기상채널과 액상채널이 혼재되어 있어 친수성 폐가스 성분의 기상에서 액상+생물막으로의 확 산이 큰 문제가 없다. 그러나 소수성 폐가스성분인 경 우에는 액상흐름에 의해 생물막 주위에 water film이 두껍게 존재하면 소수성 기체성분이 생물막을 둘러싼 water film을 통과하기가 어려우므로 기상에서 water film 및 생물막을 통한 제거가 힘들다. 반면, MBRWG 기술의 경우 기상채널과 독립된 액상채널이 존재하므로 water film의 두께 최소화 및 이로 인한 소수성 기체성분의 물 질전달이 보다 원활하다(Fig. 1 참조). 즉 원리적 측면에 서 MBRWG는 기상채녈과 액상채널이 공유되는 다른 형태의 반응기에 비해(Fig. 2 참조) 소수성 오염기체성 분의 전달 및 제거에 유리하며, 비슷한 이유로 생물막 내 독성물질 및 과다 생물막 washing 등도 MBRWG 기술에서는 기존 유사기술에 비해 보다 용이할 것이다.

    3. MBRWG을 위한 멤브레인 재질

    멤브레인은 다양한 소재 또는 미세구조로 구성될 수 있는데, 일반적인 멤브레인 미세구조를 예로 들면 dense, microporous, porous 혹은 composite 형태 등 다양하다. 이 중 dense 구조는 선택성은 높은 대신 기체의 투과성이 낮다. Microporous 구조는 투과성이 보다 높다. 일반적 으로 MBRWG에 적용되는 멤브레인은 중공사(hollow fiber), 모세관형(capillary), 관형, 판형 또는 나선형 등 다양한 구성이 실험실 규모의 MBRWG 처리장치에 사 용되었다[16]. Kumar et al.의 리뷰 기사에 따르면 PDMS (Polydimethylsiloxane) 멤브레인이 폐가스의 생 물학적 제거에 적합하다고 보고되었다[8]. Orgiil et al. [17]도 물질 전달 측면에서 MBRWG에 대한 PDMS-중 공사막의 적용 가능성이 높다고 평가하였다. 그들은 소 수성 기체성분인 O2의 PDMS-중공사막, trickling filter (살수여상) 및 일반적인 혼합교반 반응기내 물질전달계 수를 측정하였다. 그 결과, PDMS-중공사막을 이용 시 가장 높은 전달계수(1062/hr of volumetric mass transfer coefficient)가 측정되었으며, 그 다음으로 6 mm 비드를 충전한 trickling filter (421/hr) 그리고 혼합교반(114/hr) 탱크에서 가장 낮은 전달계수가 측정되었다[17]. MVRWG system에서의 높은 물질전달계수는 O2 같은 소수성 기 체의 전달에 유리한 기상/(친수성)액상 흐름의 분리와 타 여재 대비 높은 비표면적 등으로 인한 것이다.

    그러나 물질 전달 인자가 MBRWG에 대한 멤브레인 적용 가능성에 대한 유일한 인자가 될 수 없다. 예를 들어, Lebrero et al. [2]의 연구에서 중공사막 MBRWG 처리장치에 적용된 다양한 체류시간(EBRT: Empty Bed Residence Time)에 걸쳐 methyl-mercaptan 및 toluene 과 같은 악취 성분의 저감에 대해 우수한 성능을 제공 하였다. 그러나 Kumar et al. [8]의 예상과는 달리 보다 소수성인 a-pinene 및 hexabe 성분에 대해서는 제거효 과가 낮았다. 이는 (특히 a-pinene의 낮은 제거율에 대 해) 생물막의 과증식으로 인한 멤브레인 공극폐색과 관 련이 있다고 보고되었다. 따라서, MBRWG 처리장치의 성공적인 구현을 위해서는 공극 폐색 등의 문제에 대처 하기 위한 생물막 제어가 고려되어야 한다. 이는 기존 의 거의 모든 생물막 기반 반응기에서도 마찬가지 문제 지만 특히 멤브레인은 공극구조가 미세한 경우가 많은 데 생물막 과증식 시 이러한 미세공극이 막히기 쉽다는 점에서 특히 중요하다[8, 15].

    4. MBRWG 처리효과

    Wang et al. [18]의 실험에서 Microporous polyvinylidene fluoride 멤브레인으로 구성된 capillary 형태 의 MBRWG처리 반응기를 2개를 직렬로 연결하여 소 수성 xylene 기체 혼합물을 처리하였다. 그 결과 반응 기내 체류시간을 9초로 제한하였음에도 높은 처리효과 (ECv,max = 409 g/m3/h 및 ECm.max =0.102 g/m3/h)를 달성하였다. 여기서 ECv,max는 MBRWG 처리반응기 내 임의의 처리대상 기체 유입 및 유출농도의 차를 체 류시간으로 나눈 값을 의미하며 ECv,max는 해당 반응 에서 나타낸 ECV의 최대값을 나타낸다. 또한 ECm와 ECm,max는 각각 ECv와 ECv,max를 멤브레인의 비표 면적으로 나눈 값을 나타낸다. 이는 MBRWG 처리기술 이 xylene을 비롯한 (특히 소수성) 휘발성 유기화합물 의 저감에 유용하게 이용될 수 있음을 의미한다. 상기 실험에 이용되었던 capillary 형태 멤브레인의 비표면적 이 4,000 m2/m3 정도인 점을 감안할 때 비표면적을 보 다 증가시킨다면 처리효과도 증대될 수 있다고 언급하 였다. 또한 본 capillary 형태의 MBRWG 처리기술이 최소한 일반적인 생물학적 폐가스 처리기술이나 판형 의 MBRWG 처리기술보다 높은 성능을 보일 것으로 기대하였다.

    Morral et al. [19]의 연구에서는 toluene, iso-octane 및 hexane으로 구성된 휘발성 유기 화합물(VOC) 제거 를 위해 Capillary 형태의 Microporous polypropylene 멤브레인 기반 MBRWG 처리반응기를 사용하였다. 그 결과 toluene의 처리효과는 ECv,max = 1,309 g/m3/h, 제거 효율(RE: Removal efficiency; 유입 및 유출 농도 의 차이를 유입농도로 나눈 percentage 값)이 유입부하 율 1,600 g/m3/h일 때 80% 이상으로 나타났다. 반면 iso-octane의 경우에는 단일성분으로는 잘 분해되지 않 았다. 또한 hexane은 toluene보다 낮은 ECv,max = 400 g/m3/h으로 산정되었다. 두 성분으로 이루어진 각기 다 른 기체혼합물에서 hexane 분해의 시너지 효과가 관찰 되었다. 일반적으로 생물학적 폐가스 처리공정에는 미 생물생물막의 증식 등으로 인해 충전층의 압력강하가 종종 심각하다. 반면, 이 연구에서 전체 실험기간동안 MBRWG 처리반응기의 압력강하가 낮고 일정한 것으 로 나타났다. 이는 MBRWG 처리기술의 높은 안정성을 암시한다.

    처리효과는 조금 부진하지만 판형 MBRWG 처리기 술도 최근까지 연구되고 있다. Lu et al. [20]은 다양한 작동 조건에서 활성슬러지가 접종된 대용량 MBRWG 처리반응기를 가지고 xylene 기체를 분해하였다. 반응 기에는 PDVF (Polyvinylidene difluoride)와 PET (Polyethylene terephthalate)로 구성된 판형 복합 멤브레인이 포함되었다. 실험결과 최대 제거 용량은 ECv,max = 289 g/m3/h 및 ECm,max = 0.145 g/m3/h로 산정되었다 (체류시간 20초). 이 결과는 기존의 생물학적 폐가스 처 리기술의 성능을 훨씬 상회하는 것으로, toluene 제거 관련 연구에서도 유사한 결론을 얻었다[21]. 더욱이 MBRWG 처리반응기는 약한 충격 부하와 짧은 간헐적 운전 중단을 겪어도 괜찮을 만큼 충분히 안정적이었다. 이러한 결과는 MBRWG가 적어도 xylene 제거 관련 실 용화에서는 가능성이 있음을 암시한다. 그러나 이 연구 에서 사용된 판형 복합 type은 멤브레인의 비표면적이 작아 hollow fiber type의 ECv,max = 466 g/m3/h [22]나 전술한 capillary type의 경우 ECv,max = 409 g/m3/h [18]보다 낮게 산출되었다.

    5. 기존 생물공정의 후단공정 내 멤브레인 이용

    Rolewicz-Kalińska et al. [1]의 연구에서는 복합기체 화합물(VOC, 황화수소 및 암모니아)을 처리 대상화합 물로 하고 기존 biofilter 공정의 후단으로 MBRWG 처 리기술을 적용하였다. 이는 biofilter 등 기존 생물학적 폐가스 처리기술만으로는 개별 기체 성분을 처리하는 데는 효과적이나 복합성분을 효과적으로 처리하기는 한계를 보인다는 전제를 감안한 것이다. 예를 들어, 기 존의 biofilter는 암모니아나 황화수소 등 단일성분으로 이루어진 폐가스의 경우 매우 효과적인 제거를 보이지 만, 이들 혼합성분에 VOC까지 추가되어 있는 경우 제 거 효율은 각각 단일성분의 경우보다 저하될 수 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 기존 biofilter 후단에 멤 브레인 공정을 설치하여 혼합기체의 제거효율을 높이 고자 하였다. 특히 이들 연구에서는 소수성 VOC를 포 함하는 기체 혼합물을 처리하는 데 이러한 멤브레인 후 단처리가 유용하다고 언급하였다.

    잔류기체 이외에도 멤브레인을 기존의 생물학적 폐 가스 처리공정의 후단에 배치함으로써, 해당 주처리공 정에서 배출되는 잔류 먼지(주로 bioaerosol)을 제거하 는데 사용될 수 있다. Muszynski et al.의 연구[23]에서 는 식품 공장 폐가스 처리 목적으로 설치된 통상적 biofilter (충진재는 나무조각/껍질 혹은 퇴비로 구성)에서 배출된 bioaerosol (공기 중 박테리아나 곰팡이 등이 주 Target)을 멤브레인으로 제거하였을 때의 제거효율을 평가하였다. 결과적으로 biofilter의 후단처리에서 멤브 레인을 사용하면 biofilter 베드에서 방출되는 처리된 기 체내 미생물 제거율이 크게 향상되는 것으로 평가되었 다. 즉 biofilter 후에 멤브레인 공법을 설치함으로써 인 간의 건강과 환경에 위협이 될 수 있는 잠재적인 병원 균이 대기로 유입되는 위해도를 줄일 수 있다 [24]. 다 만, 멤브레인에 곰팡이 등 균류가 증식/축적되면 오히 려 멤브레인 자체가 균류의 서식처 및 관련 bioaerosol 배출원이 될 수 있다. 이러한 상황을 피하기 위해 정기 적인 모니터링을 수행해야 한다.

    6. 결론 및 향후 전망

    MBRWG은 폐가스 흐름과 생물막 포함 액상흐름을 멤브레인으로 분리하여 기체/액상흐름을 독립적으로 제 어할 수 있다는 점이 두드러진 장점이다. 이는 특히 MBRWG 사용 시 생물막 주위의 액상흐름이나 관련 인자(액상흐름을 통한 생물막 내 수분, pH 및 물질전달 조절 등)를 정밀하게 최적 제어하여 xylene 같은 소수성 독성 기체를 효과적으로 제거할 수 있다는 장점이 있 다. 멤브레인 재질 측면에서 다양한 막 중에서 PDMS- 중공사막(HF)이 현재로는 가장 높은 기체 물질 전달을 제공하여 적용성이 높지만, Capillary 등의 형태도 많이 연구되고 있다. 향후 MBRWG 실용화 관련으로는 소수 성 독성 저농도 기체 혼합물이나 악취(암모니아나 황화 수소 등의 복합화합물)의 고도저감을 Target으로 하는 것이 바람직할 것으로 보인다. 그 외에도 기존 생물학 적 폐가스 처리기술과 연동하는 방안도 생각할 수 있 다. 예를 들면 기존 biofilter에서 배출되는 잔류오염성 분 및 bioaerosol 제거 등 후단고도처리 등도 고려할 만 하다. 메커니즘 측면에서, MBRWG가 기체의 물질전달 및 공정제어 편의성이 양호함에도 불구하고 생물막 증 식이나 조건에 따라 MBRWG의 성능이 크게 변화할 수 있다. 따라서 향후 연구는 MBRWG 특유의 생물막 재료(두께, 위치, 생물막을 통한 확산, 생물막내 미생물 특성 정량화)에도 초점을 맞추어야 한다. 이는 장시간 운전을 통한 생물막 제어도 포함된다. 이러한 기술적 인자를 명확히 한 후 본격적인 실용화를 위한 설계/운 영 최적화 및 비용/효과를 감안한 경제성 평가가 가능 할 것이다.

    감 사

    본 연구는 한국연구재단의 지역우수과학자지원사업 (과제번호 NRF-2020R1I1A3073457)의 지원을 받아 수 행되었다.

    Figures

    MEMBRANE_JOURNAL-31-5-327_F1.gif

    Schematic demonstration of waste gas and liquid streams separated by a membrane and the concentration gradient of a waste gas compound, leading to the mass transfer through the membrane.

    MEMBRANE_JOURNAL-31-5-327_F2.gif

    Schematic demonstration of waste gas and liquid (mostly water) streams coexisting around the medium, hampering hydrophobic gas transfer to biofilm due to the mass transfer limitation from gas to liquid phases.

    Tables

    References

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