Graphene-based materials have been considered as a promising membrane material, due to its easy processability and atomic thickness. In this study, we studied on gas permeation behavior in few-layered GO membranes prepared by spin-coating method. The GO membrane structures were varied by using different GO flake sizes and GO solutions at various pH levels. The GO membranes prepared small flake size show more permeable and selective gas separation properties than large one due to shortening tortuosity. Also gas transport behaviors of the GO membranes are sensitive to slit width for gas diffusion because the pore size of GO membranes ranged from molecular sieving to Knudsen diffusion area. In particular, due to the narrow pore size of GO membranes and highly CO2-philic properties of GO nanosheets, few-layered GO membranes exhibit ultrafast and CO2 selective character in comparison with other gas molecules, which lead to outstanding CO2 capture properties such as CO2/H2, CO2/CH4, and CO2/N2. This unusual gas transport through multi-layered GO nanosheets can explain a unique transport mechanism followed by an adsorption-facilitated diffusion behavior (i.e., surface diffusion mechanism). These findings provide the great insights for designing CO2-selective membrane materials and the practical guidelines for gas transports through slit-like pores and lamellar structures.

그래핀 기반 소재는 높은 가공성과 초박성으로 인하여 분리막 소재로서 각광받고 있다. 본 연구에서는, 스핀 코팅 법을 이용하여 제조된 산화그래핀 분리막의 기체 투과 거동을 평가하였다. 산화그래핀 분리막의 구조는 산화그래핀의 크기와 산화그래핀 용액의 pH 조절을 통하여 조절될 수 있다. 산화그래핀의 크기가 작을수록 굴곡률이 작아짐에 따라 분리막의 기체 투과도 및 선택도가 증가하는 경향을 보인다. 또한 산화그래핀에서의 기체 투과 거동은 적층된 산화그래핀 사이의 채널 크기에 따라 영향을 받는다. 특히 산화그래핀 분리막의 좁은 기공과 이산화탄소 선택적인 산화그래핀 자체의 특성으로 인하여 산화그래핀 분리막은 이산화탄소에 대한 높은 투과도 및 선택성을 가지며, 이는 이산화탄소 포집에 적합한 특성을 가진다. 이러한 산화그래핀 분리막의 특이한 기체 투과 거동은 흡착-촉진 확산 거동(표면 확산 기작)으로 설명될 수 있다. 본 연구를 통하여 이산화탄소 선택성 분리막 소재 설계와 슬릿 형태의 기공과 적층 구조를 가진 분리막을 통한 기체 투과 거동 연구가 활발히 이루어질 것으로 기대한다.